Teotônio nasceu em 1082, na aldeia de Tartinhade, em Ganfei, próxima a Valença do Minho, Portugal. Na infância estudou no mosteiro beneditino de Ganfei.
Aos dez anos, mostrando inclinação religiosa, foi entregue ao tio, bispo de Coimbra, que assumiu sua educação. Na capital, o bispo o colocou no colégio anexo à sua Catedral designando o diretor padre Telo para orientador espiritual do sobrinho. Teotônio se formou em teologia e filosofia. Quando seu tio morreu , padre Telo o enviou aos cuidados de um outro tio, que era o prior do mosteiro em Viseu, para completar sua formação eclesiástica.
Em Viseu, ele tomou a ordem sacerdotal e sucedeu seu tio, como prior do mosteiro, em 1112. Teotônio fez então sua primeira peregrinação a Jerusalém e, ao voltar, recusou ser o bispo de Viseu. Preferiu continuar um simples missionário e voltou para a Terra Santa, pela segunda vez, onde pretendia ficar. Entretanto padre Telo, seu antigo orientador, mandou chamá-lo, porque precisava de sua ajuda para criar uma comunidade religiosa, sendo prontamente atendido.
Assim, Teotônio foi o co-fundador, junto com onze religiosos, e primeiro superior do mosteiro da Santa Cruz de Coimbra, sede da nova Ordem, criada em 1131, sob a Regra de Santo Agostinho. Todos os fundadores receberam o hábito agostiniano. Depois, pediram ao papa Inocêncio II que tomasse sob sua proteção o mosteiro da Santa Cruz de Coimbra. Ele aceitou o pedido pela Bula Desiderium quod, de 26 de maio de 1135.
Sua atuação foi marcada por uma dinâmica missionária relevante durante a reconquista cristã no território português. Cedo compreendeu que as nações não se forjam nos campos de batalhas, mas nas escolas de formação de sua juventude. Era um missionário notável e um homem de visão moderna para o seu tempo. Foi conselheiro espiritual do rei Afonso Henrique, que o estimava e muito auxiliou a Ordem. Manteve contatos amistosos com personagens importantes do seu tempo, como São Bernardo.
Aos setenta anos Teotônio renunciou ao cargo de prior, voltando a ser um simples religioso. Um ano depois o papa Anastásio IV quis consagrá-lo bispo de Coimbra, mas ele recusou, consagrando seus últimos anos à oração. Morreu em 18 de fevereiro de 1162. Seu corpo repousa numa capela da igreja do mosteiro que fundou. Um ano depois, no aniversário de sua morte o papa Alexandre III o canonizou.
São Teotônio se tornou o primeiro santo da nação portuguesa a ser canonizado, sendo celebrado pela Igreja como o reformador da vida religiosa em Portugal. O seu culto celebrado no dia 18 de fevereiro foi difundido pelos agostinianos espalhados no mundo todo. Em 1602, foi proclamado Padroeiro da cidade e diocese de Viseu.
